由能源部橡树岭国家实验室的研究人员领导的一项研究可能会发现生产更强大，更持久的电池和存储设备的新方法。

该研究研究了双钙钛矿氧化物中携带正电荷的离子(也称为阳离子)的有序或图案形成背后的原因，双钙钛矿氧化物是一种金属，因其磁性和导电能力而被认为是更清洁、更可持续能源的潜在来源。这篇题为“从机器学习和因果关系洞察双钙钛矿氧化物的阳离子顺序”的论文发表在《材料化学》上。

“如果我们能够理解这些特性背后的基本机制，那么我们可以尝试为电池，存储设备和电容器等应用生长或以其他方式创造这些钙钛矿材料，”ORNL研究科学家，该研究的主要作者Ayana Ghosh说。“我们从这项研究中开发了一个公式，我们将提供给世界其他地方。

Ghosh和来自印度金奈SRM科学技术研究所的研究人员试图确定阳离子形成的模式如何影响双钙钛矿的稳定性。材料越稳定，就越适合势能应用。

“这种阳离子排序会受到许多变量的影响，”Ghosh说。“离子的大小很重要。扭曲开始发挥作用。我们想知道：在这种系统中，是否有一个因素会推动阳离子排序?如果是这样，那是什么因素?

该团队依靠来自美国能源部科学办公室两个用户设施的资源 - 在ORNL纳米相材料科学中心收集的数据和劳伦斯伯克利国家实验室国家能源研究科学计算中心的Cori超级计算机上的时间 - 来开发新的计算框架。该系统将因果分析和传统机器学习与密度泛函理论相结合，估计材料的电子和原子结构。研究人员在双钙钛矿系统中对各种阳离子类型和模式进行了算法训练，以预测导致阳离子特定排序的条件。

该团队将观察到的因果关系与标准预测机器学习算法的发现相结合。对结果的分析确定了三线性耦合，即三种类型的颗粒之间的相互作用，是清晰分层排序背后的必要条件 - 阳离子排序的基本模式之一。

三线性耦合结合了三种类型的结构模式，这些结构模式推动阳离子通过必要的阶段，以产生诸如多铁性，磁化和极化的组合等特性，这使得钙钛矿有望用于能源应用。

“如果你有这种类型的耦合，你应该形成清晰的分层排序，”Ghosh说。“没有它，订购就不会发生。您可以将这三种模式视为基本构建块。这在以前是不知道的。

接下来的步骤包括应用这些发现来确定其他类型的订购所需的条件，以设计双钙钛矿氧化物的新相。

“这一新见解为我们提供了一个路线图，超越了我们已经从理论上知道的东西，”Ghosh说。“现在我们可以根据这些原则进一步探索。